CARE begann seine Tätigkeit in Mosambik 1986: Humanitäre Hilfe und Nahrungsmittel-Versorgung stellten anfangs die Hauptaufgaben dar. Nach dem Ende des Bürgerkrieges verlagerten sich die Schwerpunkte zu Projekten in den Bereichen: Landwirtschaft und Wasserversorgung, HIV/AIDS, Bildung, Gesundheit sowie Kleinkredite.
Kinder, die von HIV/AIDS und dessen Auswirkungen betroffen sind, werden durch spezielle Programme betreut. Des Weiteren stellt die Aus- und Weiterbildung von Mädchen einen Schwerpunkt der Arbeit von CARE in Mosambik dar.